(19)国家知识产权局 (12)发明 专利申请 (10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请 号 202211360767.6 (22)申请日 2022.11.02 (71)申请人 中国科学技术大学 地址 230026 安徽省合肥市包河区金寨路 96号 (72)发明人 季恒星　王锦熙　金松　 (74)专利代理 机构 北京集佳知识产权代理有限 公司 11227 专利代理师 赵青朵 (51)Int.Cl. H01M 4/36(2006.01) H01M 4/583(2010.01) H01M 10/0525(2010.01) B82Y 30/00(2011.01) B82Y 40/00(2011.01) (54)发明名称 一种石墨烯包覆石墨复合材料、 其制备方法 及应用 (57)摘要 本发明提供了一种石墨烯包覆石墨复合材 料、 其制备方法及应用。 所述石墨烯包覆石墨复 合材料包括氧化石墨烯和氨基化氧化石墨， 所述 氧化石墨烯包覆在所述氨基化氧化石墨表面。 所 述制备方法将氨基化氧化石墨分散液与氧化石 墨烯分散液混合， 进行干燥处理后， 在惰性气氛 中进行退火 处理， 即可得到复合材料， 工艺简单、 石墨烯用量少、 成本低廉且条件温和。 所述复合 材料作为锂离子电池负极材料使用， 能够有效提 升锂离子电池的质量比容量和优化高倍率下的 循环性能。 权利要求书1页 说明书5页 附图4页 CN 115548323 A 2022.12.30 CN 115548323 A 1.一种石墨烯包覆石墨复合材料， 包括氧化石墨烯和氨基化氧化石墨， 所述氧化石墨 烯包覆在所述氨基化氧化石墨表面。 2.根据权利要求1所述的石墨烯包覆石墨复合材料， 其特征在于， 所述氧化石墨烯和氨 基化氧化石墨的质量比为(0.01 ‑0.4):1。 3.根据权利要求1或2所述的石墨烯包覆石墨复合材料的制备方法， 其特征在于， 包括 以下步骤： 将氨基化氧化石墨分散液与氧化石墨烯分散液混合， 进行干燥处理后， 在惰性气氛中 进行退火处理， 得到石墨烯包覆石墨复合材 料。 4.根据权利要求3所述的制备方法， 其特征在于， 所述氨基化氧化石墨由石墨经氧化处 理后再经氨基化处 理而得到 。 5.根据权利要求4所述的制备方法， 其特征在于， 所述氧化处理具体为紫外臭氧处理， 所述紫外臭氧处理的时间为10 ‑40min。 6.根据权利要求4所述的制备方法， 其特征在于， 所述氨基化处理具体为将氧化石墨与 氨基化试剂混合， 反应10 ‑200min。 7.根据权利要求6所述的制备方法， 其特征在于， 所述氨基化试剂包括三乙烯四胺、 碳 酸氢铵、 乙二胺或N,N ‑二环己基碳二亚胺中的任意一种或至少两种的组合， 优选为三乙烯 四胺。 8.根据权利要求3所述的制备方法， 其特征在于， 所述退火处理的温度为600 ‑1200℃， 所述退火处 理的时间为0.5 ‑5h。 9.一种锂离子电池， 包括权利要求1或2所述的石墨烯包覆石墨复合材料或权利要求3 ‑ 8中任一项所述的制备 方法制备 得到的石墨烯包覆石墨复合材 料。权　利　要　求　书 1/1 页 2 CN 115548323 A 2一种石墨烯包覆石墨复合材料、 其制备方 法及应用 技术领域 [0001]本发明涉及复合材料领域， 具体涉及一种石墨烯包覆石墨复合材料、 其制 备方法 及应用。 背景技术 [0002]不可再生的化石燃料的大量使用导致社会能源枯竭， 为保证社会与经济的可持续 发展， 对可再生的新能源的研究已经成为公众的关注重点。 锂离子电池作为一种清洁的二 次能源， 已在上世纪七十年代左右实现市场化， 随着技术的不断发展， 现已广泛应用于电动 汽车和便携电子设备中。 [0003]作为锂离子电池的关键组成部分之一， 负极材料性能的优劣对锂离子电池的性能 有很大影响。 目前， 石墨材料 因其成本低、 比容量高、 电极电势低、 库伦效率高和循环寿命长 的优点， 成为商业化程度最高的锂离子电池负极材料。 然而， 在 锂离子电池的循环过程中锂 离子在石墨间的反复嵌入和脱出会对石墨的层状结构造成一定破坏。 另外， 石墨负极中片 状结构的存在， 使得锂离子嵌入脱出的路径受限， 导致石墨负极的倍率循环性能较差， 且高 倍率下， 锂离子会从石墨表面析出， 影响电池的循环稳定性， 对电池的安全性能造成负面影 响。 因此， 对石墨进行改性以获得在高倍 率下具有更好 性能的锂离 子电池十分必要。 [0004]目前， 在石墨表面进行碳包覆是主要的策略之一。 其中， 石墨烯作为碳材料， 拥有 高的载流子迁移 率， 能够加快锂离子的嵌入和脱 出， 提高电极的倍率循环性能； 同时石墨烯 具有较高的机械强度， 能够抑制充放电过程中石墨颗粒的体积变化， 维持电极结构的稳定。 如CN107887581A通过向石墨烯中加入 金属盐， 经冻干、 炭化、 酸洗再冻干， 得到多孔石墨烯， 将其与石墨混合后经炭化， 得到多孔石墨烯包覆石墨复合材料， 可以有效提高材料 的循环 性能。 但该方法中制备多孔石墨烯需要引入金属盐， 工艺较为复杂， 得到的产 物的纯度差且 未能将高倍 率下的循环性能进行优化。 发明内容 [0005]有鉴于此， 本发明的目的在于提供一种石墨烯包覆石墨复合材料、 其制 备方法及 应用。 该复合材料可以作为锂离子电池负极材料使用， 具有高的质量比容量和优异的高倍 率循环性能。 [0006]第一方面， 本发明提供了一种石墨烯包覆石墨复合材料， 包括氧化石墨烯和氨基 化氧化石墨， 所述氧化石墨烯包覆在所述氨基化氧化石墨表面。 [0007]优选地， 所述氧化石墨烯和氨基化氧化石墨的质量比为(0.01 ‑0.4):1。 [0008]第二方面， 本发明提供了一种石墨烯包覆石墨复合材料的制 备方法， 包括以下步 骤： [0009]将氨基化氧化石墨分散液与氧化石墨烯分散液混合， 进行干燥处理后， 在惰性气 氛中进行 退火处理， 得到复合材 料。 [0010]优选地， 所述氨基化氧化石墨由石墨经 氧化处理后再经氨基化处 理而得到 。说　明　书 1/5 页 3 CN 115548323 A 3